
北京時間2025年7月1日,國際頂級期刊Nature Communications在線發表了我院廖婉茹博士的最新研究成果“Near-Unity Nitrate to Ammonia Conversion via Reactant Enrichment at the Solid-Liquid Interface”。長沙理工大學化學與醫藥工程學院廖婉茹博士為論文的第一作者、王君博士為共同第一作者,中南大學劉敏教授、中國環境科學研究院席北斗研究員和德國慕尼黑大學Emiliano Cortés教授為論文的通訊作者。Nature Communications作為Nature系列子刊中覆蓋面最廣的綜合性期刊,它致力于發表自然科學全領域內具有重大創新性和廣泛影響力的研究成果,涵蓋生物學、化學、物理學、地球科學、材料科學、工程學、環境科學及社會科學等跨學科方向,被Nature Index自然指數收錄,最新影響因子為14.7。

氨是現代工農業生產最為重要的化工原料之一,對人類的生產、生活等方面有著至關重要的作用。同時因其高達17.6 wt%的氫含量,被視為極具潛力的綠色氫能載體。近年來,綠電驅動硝酸根(NO3?)轉化為氨有望成為哈伯-博世工藝的高效互補路徑,推動氨生產的深度脫碳化。然而,該過程的活性受限于NO3?的傳質,特別是在還原電位下,陰極表面積聚的大量電子會排斥內亥姆霍茲平面(IHP)的NO3?陰離子。隨著反應過程中NO3?濃度的降低,這一限制變得尤為明顯,阻礙了NO3?可持續轉化為NH3。
有鑒于此,我院廖婉茹博士、王君博士與中南大學劉敏教授、中國環境科學研究院席北斗研究員、德國慕尼黑大學Emiliano Cortés教授合作,開發了具有普適性的催化劑能帶結構調控策略,利用Ag摻雜MoS2(Ag-MoS2)在NO3?還原體系中構筑固液結,誘導空穴從催化劑向電極/電解質界面轉移,促進IHP區域內分布正電荷,實現工況條件下NO3?有效富集(NO3?濃度提高了約15.8倍)。利用這種富集效應,Ag-MoS2在超低NO3?濃度(≤10 mM)下實現了接近100%的NH3法拉第效率。此外,該催化劑以接近100%的效率將NO3?轉化為高附加值的NH4Cl產品,展示了通過環境友好路線實現工業化規模生產的潛力。
此外,通過在反應體系中構筑固液結以介導IHP區域電荷重排的策略,有望為多種電化學陰離子還原反應(包括NO3?,NO2?,AsO43?和Cr2O72?等)提供了通用解決方案,為環境友好型水處理與污染修復技術開辟了創新設計路徑。同時,該研究有望為物理、化學及環境科學等多學科領域的基礎研究與實際應用提供指導。

Liao W., Wang J. et al. Near-Unity Nitrate to Ammonia Conversion via Reactant Enrichment at the Solid-Liquid Interface. Nat. Commun. 2025, 16, 5715. https://www.nature.com/articles/s41467-025-60671-y.
(圖/文 廖婉茹,一審/ 諶委菊,二審/ 陳啟杰,三審/ 張躍飛)